Les années 1969 à 1972 sont très productives pour le groupe: ils sortent 6 albums en 4 ans. Trois sont des bandes originales, More (1969) et Obscured by Clouds (1972), pour les films de Barbet Shroeder More et La Vallée; et Zabriskie Point (1970) pour le film de Michelangelo Antonioni.
Ils poussent encore plus loin leurs expériences musicales, particulièrement sur Ummagumma (1969) et Atom Earth Mother (1970). Ummagumma. Le groupe crée d'étranges compositions avant gardistes ou chaque artiste joue presque seul une partie du disque. Album fourre-tout et totalement non conventionel, il mélange les genres. Sur Atom Earth Mother, le groupe invite un orchestre pour la première fois, des morceaux de plus de vingt minutes font leur apparition. Puis arrive Meddle, considéré comme un des plus représentatifs du son Pink Floyd, et dont certaines chansons seront longtemps jouées en concert. Les Floyd s'écartent peu à peu de leurs débuts psychédéliques et s'orientent vers le pur progressif.
